Fille de l'acteur John Mills, elle est choisie par John Lee Thompson pour un rôle essentiel dans les Yeux du Témoin (Tiger Bay, 1959) qui lui apporte un prix spécial d'interprétation au festival de Berlin. La firme Walt Disney l'engage aussitôt pour être la Pollyanna (1960) du film de David Swift, et tout cela la noie dans les bons sentiments ; Ronald Neame lui donne ensuite un rôle d'adolescente couvée par une grand-mère possessive dans Mystère sur la falaise (The Chalk Garden, 1963). John Mills la dirige dans le seul film qu'il ait réalisé, Sky West and Crooked (1965). En fait, si Hayley Mills n'a guère cessé de tourner, ce n'est que dans des films de peu d'intérêt.
